Portugalia doznała kolejnego międzynarodowego rozczarowania, kończąc na drugim miejscu w swojej grupie eliminacyjnej do Mistrzostw Europy 1972 — za Belgią. Podczas gdy turniej finałowy odbywał się w Europie, Portugalia udała się do Ameryki Południowej, aby wziąć udział w Pucharze Niepodległości — turnieju zorganizowanym z okazji 150. rocznicy ogłoszenia niepodległości Brazylii.
Z gwiazdorskim składem, w którym znajdowali się wielcy zawodnicy tacy jak Eusébio, Jaime Graça, José Henrique, Humberto Coelho, Rui Jordão i Toni, Portugalia bez trudu przeszła przez pierwszą fazę grupową, wygrywając wszystkie mecze z Ekwadorem, Iranem, Chile i Republiką Irlandii. Druga faza grupowa była równie udana — zwycięstwa nad Argentyną i Związkiem Radzieckim oraz remis z Urugwajem zapewniły Portugalczykom awans do finału z gospodarzami.
Wyrównany mecz został rozstrzygnięty na korzyść Brazylii w 89. minucie po golu Jairzinho. Pomimo późnego rozczarowania, był to najlepszy międzynarodowy występ Portugalii od Mistrzostw Świata w 1966 roku.